2019年污泥處理與資源利用國際高峰論壇 暨國際標準化組織(ISO)污泥處理和利用標準工作組會議 來源:《中國給水排水》
 
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低濃度含磷水體除磷填料的選擇研究 向衡1,2,韓蕓2,劉琳1,鄒然1,程啟明1,3,劉超翔1,∗ 1. 中國科學院城市環境研究所,廈門361021 2. 西安建筑科技大學環境與市政工程學院

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第33 卷第12 期
2013 年12 月
環 境 科 學 學 報
 Acta Scientiae Circumstantiae
Vol. 33,No. 12
Dec. , 2013
基金項目: 國家水體污染控制與治理科技重大專項(No. 2012ZX07302⁃002);陜西省自然科學基金(No. 2012JQ7021);陜西省教育廳項目(No.
12JS050)
Supported by the National Major Project on Water Pollution Control and Management Technology ( No. 2012ZX07302⁃ 002), the Natural Science
Foundation of Shaanxi Province(No. 2012JQ7021) and the Scientific Research Plan Projects of Shaanxi Province Education Department(No. 12JS050)
作者簡介: 向衡(1990—),男,E⁃mail:shiliushao_16@ yahoo. com; ∗通訊作者(責任作者),E⁃mail:cxliu@ iue. ac. cn
Biography: XIANG Heng(1990—),male,E⁃mail:shiliushao_16@ yahoo. com; ∗Corresponding author,E⁃mail:cxliu@ iue. ac. cn
向衡,韓蕓,劉琳,等. 2013. 低濃度含磷水體除磷填料的選擇研究[J]. 環境科學學報,33(12):3227⁃3233
Xiang H, Han Y, Liu L, et al. 2013. Substrate screening for phosphorus removal in low concentration phosphorus⁃containing water body[J]. Acta
Scientiae Circumstantiae,33(12):3227⁃3233
低濃度含磷水體除磷填料的選擇研究
向衡1,2,韓蕓2,劉琳1,鄒然1,程啟明1,3,劉超翔1,∗
1. 中國科學院城市環境研究所,廈門361021
2. 西安建筑科技大學環境與市政工程學院,西北水資源與環境生態教育部重點實驗室,西安710055
3. 廣西大學農學院,南寧530004
收稿日期:2013⁃03⁃21   修回日期:2013⁃04⁃17   錄用日期:2013⁃05⁃04
摘要:通過對不同填料進行初篩,選擇紅瓦、環保磚和水泥磚作為研究對象,對低濃度含磷水體進行磷吸附能力試驗研究. 結果表明,Langmuir
和Freundlich 方程均能合理地描述低濃度含磷水體中各填料的等溫吸附特性,Langmuir 方程中3 種填料對磷的理論飽和吸附量由大到小依次
為:紅瓦(38. 13 mg·kg -1 ) > 環保磚(25. 79 mg·kg -1 ) > 水泥磚(8. 85 mg·kg -1 ),Freundlich 方程中反應吸附能力的K 值由大到小的規律同
Langmuir 方程的飽和吸附量一致. 一級動力學方程、Elovich 方程和雙常數速率方程均能很好地描述填料對磷素的吸附動力學特征,從可決系
數來看,Elovich 型方程的擬合效果最好. 從磷釋放及其安全性分析,3 種填料沒有向水體釋放磷,釋放的重金屬元素非常低,不會對水體造成二
次污染. 各填料出水均偏堿性,因此,選擇濕地植物時必須具有較強的耐堿性. 綜合考察得出,紅瓦和環保磚可作為處理低濃度含磷水體的除磷
填料.
關鍵詞:填料;磷;吸附特征;低濃度
文章編號:0253⁃2468(2013)12⁃3227⁃07   中圖分類號:X703   文獻標識碼:A
Substrate screening for phosphorus removal in low concentration phosphorus⁃
containing water body
XIANG Heng1,2, HAN Yun2, LIU Lin1, ZOU Ran1,CHENG Qiming1,3, LIU Chaoxiang1,∗
1. Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021
2. Key Lab of Northwest Water Resources, Environment and Ecology, Ministry of Education; Xi′an University of Architecture and Technology,
Xi′an 710055
3. Agricultural College of Guangxi University,Nanning 530004
Received 21 March 2013;   received in revised form 17 April 2013;   accepted 4 May 2013
Abstract: According to the preliminary test, red tiles, green bricks and cement bricks were chosen to study their phosphorus adsorption capacity in
wastewater with low concentration of phosphorus. Results demonstrated that the biosorption processes for substrates corresponded well with both Langmuir
and Freundlich model. The theoretical saturated adsorption quantity of red tiles in Langmuir model was the highest (38. 13 mg·kg -1 ), followed by green
bricks (25. 79 mg·kg -1 ) and cement bricks (8. 85 mg·kg -1 ); meanwhile, parameter K which represents the adsorption capacity in Freundlich model
changed in the same sequence as the theoretical saturated adsorption quantity. The first order kinetics equation, Elovich equations and the two⁃constant
rate equation all fit to describe the absorption characteristics of the three substrates. Among them, the Elovich equations exhibited the best correlation.
According to the analysis of phosphorus release and water safety, three substrates did not release phosphorus into water body and their release of heavy
metals was pretty low, indicating no secondary pollution of water bodies. However, the selected wetland plants must have strong alkali resistance since the
effluent of all three substrates was alkaline. In summary, the red tiles and green bricks were good substrates for the treatment of low phosphorus
concentration water body.
Keywords: substrate;phosphorus;adsorption characteristic;low concentration
環  境  科  學  學  報33 卷
1 引言(Introduction)
人為的磷釋放源主要包括市政污水、農業徑流
及垃圾滲濾液等,也是造成湖泊、河流和沿海地區
水質下降和水體富營養化的主要影響因素. 根據
Liebig 最小定律,磷被視為水體富營養化的主導因
素之一(劉波等,2010). 同時,磷又是所有生命形式
不可或缺的最基本的一種元素( 􀆓d􀆦m et al. ,
2007). 為了減小生態系統中磷的超負荷所引起的
負面作用并降低開采加工磷的成本,有必要對磷的
去除技術和回收材料進行研究. 水體中的磷是通過
填料的吸附、沉淀、微生物及植物吸收等多種作用
途徑共同完成的,其中,填料的吸附作用是最主要
的除磷方式(趙桂瑜等,2006);植物盡管能夠吸收
一部分磷,但該途徑所去除的磷僅占水體中磷的一
小部分(楊子等,2012;Brix,1997);同樣,微生物的
活動對磷的去除貢獻也不大(熊飛等,2005). 因此,
填料在人工濕地的除磷過程中具有十分重要的意
義. 填料除磷作用的研究已經成為水處理技術的一
個重要方向.
不同填料在不同濃度含磷水體中所體現的去
除效果和機理會呈現不同的特征(許育新等,2010;
王菊等,2012),而目前關于填料凈化低濃度含磷水
體的效果及機理研究少有報道. 因此,本文選擇幾
種常見的材料(海礪殼、紅瓦、水泥磚、陶粒、環保磚
和火山巖)作為研究對象,從對低濃度水體的凈化
效果、吸附量及動力學特征等角度開展研究,以期
為凈化低濃度水體選擇合適的填料.
2 試驗材料與方法(Materials and methods)
2. 1 試驗材料
填料選擇海礪殼、紅瓦、水泥磚、陶粒、環保磚
和火山巖作為研究對象. 其中,海蠣殼、紅瓦、水泥
磚分別是廈門市沿海水產養殖和城市建設的副產
物,陶粒來源于杭州某公司,環保磚來源于廈門市
城市環境研究所,主要由建筑廢棄材料和混凝土合
成. 各填料經敲碎后,篩選5 ~10 mm 粒徑材料烘干
后保存.
2. 2 試驗方法
2. 2. 1 動態篩選試驗 分別稱取各填料5. 00 g 于
50 mL 離心管中,加入由0. 02 mol·L-1 KCl 溶液配
制的磷質量濃度為0. 3、0. 5、0. 7、1. 0 mg·L-1 (以P
計)的KH2PO4溶液40 mL,再加入3 滴三氯甲烷以
防止微生物活動對試驗結果的影響. 將離心管置于
恒溫搖床中在140 r·min-1、25 ℃條件下振蕩48 h,
振蕩完畢后離心,傾出上清液并測量磷濃度,然后
繼續在離心管中加入上述濃度的KH2 PO4 溶液40
mL,以同樣的條件繼續試驗,直至吸附平衡為止. 試
驗設置3 組平行樣.
2. 2. 2 填料對磷的吸附等溫特性 根據動態篩選
試驗選擇除磷效果較佳的幾種填料,分別稱取填料
2. 00 g 于50 mL 離心管中,加入由0. 02 mol·L-1
KCl 溶液配制的磷質量濃度為0. 3、0. 5、0. 7、1. 0、
1􀆰 2、1. 4、1. 7 mg·L-1 (以P 計)的KH2 PO4 溶液40
mL,以同樣的振蕩條件繼續試驗. 試驗設置3 平行.
2. 2. 3 填料對磷的吸附動力學 分別準確稱取填
料5 g 于250 mL 錐形瓶中,加入由0. 02 mol·L-1
KCl 溶液配制的磷質量濃度為0. 5 mg·L-1 的
KH2PO4溶液200 mL,同樣的條件下振蕩,取樣時間
間隔分別為0. 5、1、3、5、8、12、24、36、48 h. 試驗設置
3 平行.
2. 2. 4 填料安全性試驗 準確稱取填料5 g 于250
mL 錐形瓶中,加入150 mL 去離子水,然后將錐形瓶
放入恒溫搖床中在150 r·min-1、25 ℃ 條件下振蕩
48 h. 經過0. 45 μm 微孔濾膜過濾后,采用鉬銻抗
分光光度法測定上清液中的磷含量,用ICP⁃MS 測
定水樣中的重金屬元素,并測定水樣pH 值.
2. 3 計算方法
2. 3. 1 吸附等溫模型 對于等溫條件下固體表面
的吸附現象,常用Langmuir 方程(1)和Freundlic 方
程(2)來描述.
1m
= 1 Qm
+ 1 KmCe (1)
lnQe = nlnCe + lnK (2)
式中, Ce 為填料吸附平衡時的磷溶液濃度
(mg·L-1);m 為每g 樣品吸附磷的量(mg);Qm表示
填料的最大吸附量(mg·g-1);Km表示與吸附質結合
能相關的常數;Qe 為吸附平衡時吸附量(mg·g-1 );
K、n 為常數,K 反應基質的吸附能力,n 反應基質的
吸附強度. Langmuir 方程因可較直觀地表現各種材
料的吸附能力,已經廣泛應用于材料吸附能力測定
的實驗中(Drizo et al. ,1999).
2. 3. 2 動力學模型 采用一級動力學方程(3)、雙
常數方程(4)和Elovich 方程(5)等常用的吸附動力
學模型來對磷的吸附動力學進行擬合. 其中,一級
動力學模型可以描述填料吸附量與吸附時間之間
3228
12 期向衡等:低濃度含磷水體除磷填料的選擇研究
的關系,適用于由擴散機制控制的動力學過程;雙
常數方程適用于反應過程較復雜的動力學過程;
Elovich 方程適用于反應過程中活化能變化較大和
一些多界面的過程.
ln Ct = a - Kt (3)
lnQ = a + Klnt (4)
Q = a + Klnt (5)
式中,Ct為t 時刻溶液的濃度(mg·L-1 ),Q 為吸附量
(mg·kg-1),a 和K 為動力學常數,t 為反應時間(h).
2. 4 測定方法及數據分析
溶液中PO3 -
4 ⁃P 的測定采用鉬銻抗分光光度
法. 采用比表面積空隙粒度分析儀ASAP2020M + C
測量填料的比表面積、孔徑和孔分布;用場發射掃
描電子顯微鏡S4800 觀察填料表面及填料表面的成
分;孔隙率、真密度和堆積密度采用排水法(王振
等,2013)測量. 采用SPSS 軟件對吸附等溫和吸附
動力學實驗數據進行線性回歸分析,并對回歸方程
進行檢驗.
3 結果與分析(Results and discussion)
3. 1 材料的初篩選
進水7 次之后,紅瓦、環保磚和水泥磚的除磷效
果最好,對于1 mg·L-1以下低濃度水體中磷的去除
率一直穩定在50%以上;陶粒和海蠣殼最先達到吸
附平衡狀態,磷的去除效果不佳;而火山巖使水體
中的磷濃度增大,說明火山巖向水體中釋放了磷元
素,不適合作為處理低濃度含磷水體的填料. 貝殼
類填料對于高濃度含磷水體的去除率非常高,吸附
量也很大(Seo et al. ,2005;Søvik et al. ,2005),但對
低濃度含磷水體的磷去除效果卻并不是很好,這與
其他研究(許育新等,2010)所得出的結論類似. 海
蠣殼在磷濃度不同的水體中所呈現的差異有待進
一步研究. 因此,本文選擇紅瓦、環保磚和水泥磚繼
續試驗研究.
3. 2 填料的理化性質
各填料的部分理化特性如表1 和圖1 所示. 濕
表1 填料部分物理特性
Table 1 Physical properties of the substrates
填料孔隙率真密度/ (g·cm -3 ) 堆積密度/ (g·cm -3 ) 比表面積/ (m2·g -1 ) 微孔孔徑/ μm
紅瓦 0. 55% ~0. 58% 2. 15 1. 00 ~1. 07 4. 09 3 ~10
環保磚0. 57% ~0. 63% 1. 83 0. 74 ~0. 82 6. 67 3 ~10
水泥磚0. 58% ~0. 62% 2. 37 0. 93 ~1. 00 1. 60 5 ~10
圖1 各填料表面的主要化學成分(a. 紅瓦,b. 環保磚,c. 水泥磚)
Fig. 1 Surface images of the substrates using SEM⁃EDX (a. red tile, b. green bricks, c. cement bricks)
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環  境  科  學  學  報33 卷
地填料的堆積密度和孔隙率一般分別為0. 70 ~
1􀆰 83 g·cm-3 和30% ~ 54. 4% (Del Bubba et al. ,
2003). 本研究中,因填料粒徑在5 ~10 mm 之間,故
而孔隙率略微偏大,堆積密度與上述結論一致. 由
表1 可知,本研究中3 種填料的比表面積都較大,微
孔孔徑大小比較接近,均在3 ~10 μm 左右,有利于
生物膜的生長. 研究表明,填料的化學成分及其化
學形態是影響其磷吸附能力的重要因素,填料的物
理特性與其磷吸附能力并無顯著相關關系(Drizo
et al. ,1999). 金屬離子的化學形態是濕地除磷的重
要影響因素. 由圖1 可知,3 種填料分別含有較高含
量的Ca 和Al,水中的磷素可以與Ca2 + 、Fe3 + 、Al3 + 、
Mg2 + 等離子及其水合物、氧化物反應形成難溶性化
合物,從而使磷得以去除.
3. 3 填料對磷等溫吸附曲線的擬合
3 種填料的Langmuir 和Freundlich 等溫吸附曲
線擬合結果見表2. 從3 種填料等溫吸附曲線的可
決系數來看,Freundlich 方程更適合描述3 種填料的
等溫吸附過程. 表2 中Qm 表示填料的最大磷吸附
量,它可以初步反映填料對磷的凈化能力,是填料
選擇時重點考慮的重要參數. 不同填料在磷濃度不
同的情況下除磷機理也有所不同,呈現的除磷效果
也不同. 從Langmuir 方程可知,在低濃度含磷水體
中,3 種填料對磷的理論飽和吸附量大小依次為紅
瓦> 環保磚> 水泥磚,分別為38. 13、25. 79、8. 85
mg·kg-1. 這表明在低濃度的含磷水體中,填料對磷
的吸附容量往往比較低,這與其他研究者(丁文明
等,2002;陳天虎等,2010)的研究結果類似. 如何提
高填料對低濃度含磷水體的吸附容量有待進一步
研究. Freundlich 方程中的n 值可大致反映磷的吸附
強度,如表2 所示,n 值變化不大,K 值反映了填料
吸附磷能力的大小,K 值越大,表明填料對磷素的吸
附能力越強. 3 種填料K 值大小依次為:紅瓦> 環保
磚> 水泥磚,說明紅瓦對磷的吸附能力最強,這與
Langmuir 等溫吸附方程的結論是一致的.
表2 填料的等溫吸附方程及其相關參數
Table 2 Adsorption isotherms of the four substrates and relevant parameters
填料Langmuir 方程
1/ Km 1/ Qm R2
Freundlich 方程
K n R2
紅瓦114. 64 26. 226 0. 9677 0. 00702 0. 7997 0. 9695
環保磚129. 53 38. 796 0. 9884 0. 00620 0. 9123 0. 9927
水泥磚113. 73 113. 03 0. 9013 0. 00484 0. 7804 0. 9041
圖2 填料對磷的吸附量隨時間變化關系
Fig. 2 The relationship of adsorption and shake time
3. 4 填料對磷吸附動力學模型分析
3 種填料對磷的吸附動力學特征如圖2 所示,
在低濃度含磷水體中,填料對磷的吸附速率較慢,
吸附達到平衡是一個緩慢的過程. 從吸附的整個過
程來看,水泥磚達到吸附平衡的時間最短,在8 h 內
就基本達到吸附平衡,但平衡吸附量最小,僅為
7􀆰 45 mg·kg-1;其次為紅瓦,環保磚達到吸附平衡所
用的時間最長,后二者的平衡吸附量分別為18. 00
mg·kg-1和17. 60 mg·kg-1,對于水體中低濃度磷的
去除效果非常好. 這同時也說明3 種填料的吸附機
理可能有些差異.
將磷素吸附動力學試驗結果用SPSS 軟件進行
擬合,進而得到各種填料的磷吸附動力學方程參
數. 表3 結果顯示,各回歸方程的線性關系良好. 在
低濃度含磷水體中,一級動力學方程、Elovich 方程
和雙常數速率方程均能很好地描述填料對磷的吸
附動力學特征. 但從可決系數來看,Elovich 型方程
的擬合效果最好,雙常數方程次之. 一級動力學方
程更適合描述環保磚的磷吸附動力學特征,雙常數
速率方程則適合描述紅瓦的磷吸附動力學特征,水
泥磚對磷吸附動力學特征則更適合由Elovich 方程
來描述. 表明填料對磷的吸附可能存在多種動力學
3230
12 期向衡等:低濃度含磷水體除磷填料的選擇研究
吸附機制,即磷吸附量與吸附時間、平衡溶液磷濃度之間存在著多種函數關系.
表3 動力學模型對吸附過程的吻合性
Table 3 Fitness of kinetic models to adsorption
填料Elovich 方程
a K R2
雙常數方程
a K R2
一級動力學方程
a K R2
紅瓦3. 6284 3. 4709 0. 9442 1. 2494 0. 4548 0. 9677 -0. 9431 0. 0468 0. 9308
環保磚0. 4288 4. 4296 0. 9773 1. 5636 0. 3317 0. 9626 -0. 9539 0. 0411 0. 9892
水泥磚3. 4157 0. 9431 0. 9373 1. 2135 0. 2059 0. 9223 -0. 9625 0. 0039 0. 8573
3. 5 掃描電鏡分析
對3 種填料進行除磷前后的SEM 分析,結果如
圖3 所示. 吸附前3 種填料(圖3a,c,e)含有大量空
隙,同時可以清晰地看到填料的特殊形貌,表面粗
圖3 各填料除磷前后的SEM 圖(a,b. 環保磚,c,d. 紅瓦,e,f. 水泥磚)
Fig. 3 SEM images of the substrates(a,b. green bricks, c,d. red tile, e,f. cement bricks)
3231
環  境  科  學  學  報33 卷
糙多孔,有利于掛膜和微生物的生長. 其中,水泥磚
的表面孔隙極其發達,形態不規則,孔徑大小不一,
以三維交錯的網狀孔道貫穿其中,具有很高的比表
面積,但其吸附量卻不如紅瓦和環保磚,說明填料
的物理特性與其磷吸附能力并無顯著相關關系. 與
吸附前填料相比,吸附后(圖3b,d,f)填料表面和孔
隙上覆蓋著一些物質,推測是磷吸附后附著在填料
的表面. 經SEM - EDX 分析(圖1)后可知,填料含
有大量的金屬元素,水中的磷元素可以與這些金屬
離子結合而得以去除,是凈化磷元素的重要途徑
之一.
3. 6 填料安全性評價
由表4 可知,3 種填料釋放的重金屬元素都非
常低,均達到《地表水環境質量標準》中Ⅰ類水體標
準,當其大規模應用時不會對環境帶來新的危害,
并且填料還有微量硒元素的釋放. 硒是高等植物生
長的必須元素,能拮抗重金屬的毒性( 張馳等,
2002;張玉秀等,1999),非常有利于人工濕地中微
生物和植物的生長. 由鉬銻抗分光光度法并未檢測
出填料有磷的釋放,因此,3 種填料在處理低濃度含
磷水體時不用考慮填料本身的釋磷問題. 3 種填料
的pH 值因其各自不同的化學成分而差異較大,其
過高的pH 值會對大多數濕地植物和微生物的生命
活動產生抑制作用,因此,在實際應用中,要選擇一
些耐堿的濕地植物作為栽培植物,或在填料表面覆
蓋一層紅壤(李杰等,2011;吳春艷等,2003),或將
強化除磷環節置于其他處理裝置之后.
表4 各填料部分元素釋放量
Table 4 The release amount of some elements in substrate
填料
釋放量/ (μg·L -1 )
Co Ni Cu Zn Cd Pd As Se TP pH
紅瓦1. 717 7. 524 21. 49 69. 1 0. 2532 9. 801 4. 363 1. 489 0 10. 28
環保磚2. 601 7. 517 89. 87 183 0. 6791 21. 74 6. 815 3. 617 0 10. 15
水泥磚4. 281 19. 59 49. 12 240. 6 1. 339 100 18. 04 5. 44 0 9. 13
4 結論(Conclusions)
1)25 ℃ 時Langmuir 和Freundlich 方程均能合
理地描述各填料的等溫吸附特性,Langmuir 方程中
3 種填料對磷的理論飽和吸附量由大到小依次為紅
瓦> 環保磚> 水泥磚,Freundlich 方程中反應吸附
能力的K 值的大小規律同Langmuir 方程飽和吸附
量規律一致.
2) 在低濃度含磷水體中,一級動力學方程、
Elovich 方程和雙常數速率方程均能很好地描述3
種填料對磷素的吸附動力學特征.
3)3 種填料對磷的動態吸附試驗表明,紅瓦和
環保磚的對磷的去除效果最好,但對低濃度磷的吸
附容量不高. 對填料中的磷形態分析結果表明,填
料的化學成分及其化學形態亦是影響其磷去除途
徑的重要因素.
4)3 種填料沒有向水體中釋放磷元素,檢測出
的重金屬元素含量非常低,不會對水體造成二次
污染.5
)綜合填料的飽和吸附量、吸附速率及安全性
分析,紅瓦和環保磚適合作為處理低濃度含磷水體
的填料.
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